En 1900, Juan Facundo Riaño (en esos momentos al frente de la Real Academia de San Fernando) consigue poner en marcha un necesario y ambicioso proyecto que tenía por objetivo realizar catálogos rigurosos y razonados de los bienes artísticos de cada una de las provincias de España: el Catálogo Monumental. Riaño propone, e impone, que sea Gómez-Moreno el responsable único del proyecto aun a costa de despertar envidias corporativas en un medio académico que recelaba de un candidato provinciano ajeno a sus cenáculos. A pesar de todo, proyecto y candidato salen adelante, si bien las constantes vicisitudes (personales, económicas, políticas) que desde el principio lastraron la elaboración de los catálogos hicieron que Gómez-Moreno tan solo se hiciera cargo de unas pocas provincias: Ávila (1901), Salamanca (1901-1903), Zamora (1903-1905) y León (1906-1908).
La experiencia adquirida en su Granada natal forjó en buena medida las bases metodológicas y conceptuales necesarias para afrontar un encargo como el Catálogo. Desde muy joven, primero junto a su padre Manuel Gómez-Moreno González y luego en solitario, hizo multitud de excursiones y visitas a yacimientos, edificios y archivos, documentándolos y estudiándolos. El mejor ejemplo de esta labor es la elaboración de la Guía de Granada (publicada en 1892), aunque aparece firmada solo por su padre.
A pesar de las estrecheces económicas impuestas por el ajustado presupuesto y la dificultad para desplazarse por tan amplios territorios, Gómez-Moreno trabaja de forma diligente en los Catálogos presentando sus correspondientes manuscritos a la Comisión creada para tal efecto. Fue capital en el éxito de esta empresa la colaboración de su esposa, Elena Rodríguez Bolívar, tanto en el trabajo de campo (midiendo, dibujando, fotografiando) como en la redacción del manuscrito.
A raíz de sus recorridos por Zamora y León el granadino entra en contacto con objetos artísticos (edificios, esculturas, miniaturas, marfiles) que le remiten a momentos históricos (cristianos) de gran antigüedad poco o nada conocidos materialmente hasta la fecha. Identifica un ciclo monumental prerrománico que ha dejado en el territorio restos de espléndidos edificios que, por primera vez, son fotografiados, dibujados y analizados. Se trata de su Arte Mozárabe. También aportará al entonces incipiente ciclo de arte visigodo la iglesia zamorana de San Pedro de la Nave. Consciente de la importancia de los descubrimientos pondrá todo su empeño en publicar los Catálogos. Sin embargo, los libros nunca terminaban de salir ante la falta de acuerdos entre la imprenta y la Comisión. No obstante, publica algunos artículos sobre edificios concretos (San Pedro de la Nave en 1906; Santiago de Peñalba en 1909) así como su Excursión al arco de herradura (1906).
Truncada su participación en futuros catálogos vuelve a Granada, donde parece resignado a tener que aspirar a poco en un contexto profesional muy limitado.
